Карьера Натали началась совершенно случайно, когда она, будучи 11-летней школьницей, зашла с подружками в пиццерию. Там, по судьбоносному для неё стечению обстоятельств, проходил конкурс одного из модельных агентств. По результатам этого состязания победительница должна была получить контракт на рекламу парфюмерной продукции косметического гиганта «Revlon», от чего Портман пришла в восторг и загорелась желанием поучаствовать. По итогу этого кастинга первое место досталось именно за ней.

Настоящая фамилия Натали вовсе не Портман, а Хершлаг (что в переводе означает «сердечный удар»). Портман — это девичья фамилия её бабушки, которую она решила использовать в качестве псевдонима.

В детстве мечтала танцевать на Бродвее, ради чего посещала сразу несколько хореографических школ разных направлений: классического танца, джаза, современного танца и даже чечетки. Её желание всё-таки сбылось, но в немного видоизмененном варианте: она вышла замуж за танцора и получила свой первый «Оскар» за роль балерины.

Натали не только одаренная актриса, но и крайне способная ученица. Она с отличием закончила факультет психологии престижного Гарварда, а также отказалась от интересных ролей Лолиты и Джульетты ради окончания средней школы. Кстати, последняя роль могла бы свести её с Леонардо ДиКаприо, который исполнял роль Ромео, но пока на съёмочной площадке эти двое не пересекались.

Роль Падме Амидалы досталась Натали без прохождения кастинга. Режиссёр Джордж Лукас лично пригласил её в этот проект, даже не подозревая о том, что Натали не смотрела ни одну из его кинолент, и никогда не снималась на специальном зелёном фоне, который всполедствии и становится фантастической Вселенной «Звёздных войн».

Владеет пятью языками — ивритом, французским, немецким, английским и японским.

Не поощряет маниакальную страсть редакторов к фотошопу, и, когда её родинку «замазывают», сильно расстраивается, т.к. хочет видеть себя максимально естественной даже на обложках глянцевых изданий.